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彩票汇在二元金屬硫化物中發現電子熵增強的室溫巨壓卡效應
發表日期: 2020-08-04 作者: 林建超
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近期,中科院合肥研究院彩票汇功能材料物理與器件研究部林建超、童鵬等與中科院金屬研究所李昺、中科院深圳先進技術研究院鍾國華禑崴合作,在二元金屬硫化Ni1-xFexS中發現了電子熵增強的室溫巨壓卡效應。相關研究成果以Giant Room-temperature Barocaloric Effect at the Electronic Phase Transition in Ni1-xFexS爲題發表在Materials Horizons (Mater. Horizons 2020, DOI: 10.1039/C9MH01976F)

全球每年25-30%的電力被用于制冷行業。現有的制冷技術大多依賴于傳統的氣體壓縮循環,制冷效率低且使用的制冷劑(如氟利昂)對環境有害(如,産生溫室效應。固態相變材料在磁場、電場、軸向或等靜壓的驅動下産生熵變溫變,即磁卡(熱)、電卡(熱)、彈卡(熱)壓卡(熱)效應,統稱固態相變效應。與之對應的固態制冷技術由于效率高且環境友好,成爲取代現有制冷技術的理想方案之一。相較于磁卡、彈卡、電卡效應,压卡效應的研究處于起步階段,因此探索新型壓卡材料、阐明压卡效應机理是现阶段的主要研究方向。

六角結構的二元金屬硫化物NiS因非金屬-金屬轉變引起研究人員的廣泛關注。該一級相變伴隨著晶格體積的陡峭收縮,且相變温度對压力敏感。研究人员通过在Ni位引入Fe元素制備了Ni1-xFexS0x0.175系列樣品,實現了在室溫范围内(260K-330K)對材料相變温度的灵活调控。压力下差示扫描量熱法(DSC測試結果表明,Ni1-xFexS樣品均呈现显著的压卡效應100 MPa压力驱动的熵變值可达52.8J K-1 kg-1,僅次于塑晶(plastic crystals)等少数几个材料体系。低温电子睙崛、中子衍射和第一性原理計算結果表明,Fe部分取代Ni後,保留一级相變特征。相變前后电子熵變与晶格熵變相当,两者的协同作用导致了巨大压卡效應。不仅如此,Ni1-xFexS樣品在相變前后的平均熱导率可达11.5 W m-1 K-1,高于現有壓卡材料體系,是塑晶熱导率0.12 Wm-1 K-1100!在实际应用中,熱导率大小是衡量压卡材料性能的一个重要指标高熱导率意味着高的换熱效率,有利于獲得高工作頻率和制冷功率密度。

在已报道的绝大部分压卡材料中,除了大的晶格熵變外,自旋或者电偶极子等也往往對总熵變起重要贡献。电子熵變由于贡献小,往往被忽略不计。换言之,目前具有顯著電子熵貢獻的壓卡材料還鮮有報道。上述研究结果首次从实验上阐明了电子熵對巨壓卡效應的重要贡献,为探索高性能压卡新材料体系提供了新视角

該工作得到了中科院前沿重點研究計劃、中科院百人計劃、大科學裝置聯合基金、深圳市基礎研究計劃及合肥大科學中心“高端用戶培育基金”項目的資助。該項工作的中子衍射實驗依托中國散裂中子源(CSNS通用粉末衍射譜儀完成

論文鏈接:https://doi.org/10.1039/C9MH01976F

 

1. Ni1-xFexS巨壓卡效應起源的示意圖以及压卡、熱导性能与现有压卡材料的對比。

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